Itálie byla během 18. století stále rozdrobena do množství malých států. Tehdejší administrativní členění respektuje i struktura Mollovy sbírky. Sardinské království tak zahrnuje i pevniskou kolébku tamní dynastie - Savojsko a Piemont, Benátsko obsahuje velkou část dalmatského pobřeží. Větší Milánsko tvoří samostatnou signaturu, ostatní menší územní celky v severní Itálii jsou sloučeny dohromady. Střední Itálie je zahrnuta pod Církevní státem, tyto oddíly obsahují i řadu mědirytinových rytin Říma. Poslední oddíly jsou věnovány Toskánsku a Neapolsko-sicilskému království. Zvláště v signaturách zobrazujících území severní Itálie se ve zvýšené míře vyskytují rukopisné mapy. Většinou byly vyhotoveny podle tištěných předloh, nelze však vyloučit ani výskyt kartografických unikátů.