Sbírka tak obrovského rozsahu (katalog Karla Kuchaře uvádí téměř 12 000 map a grafik) musela být nutně dále vnitřně členěna. Jako klíč pro rozdělení souboru posloužila mapa říšských krajů předního německého kartografa a vydavatele map Johanna Christopha Homanna Tabula Geographica Europae Austriacae Generalis. Bernard Pavel Moll sbírku map a vedut rozčlenil na dva základní atlasy – rozsahem větší Atlas Austriacus a menší Atlas Germanicus. První z nich zahrnuje zobrazení zemí, které podléhaly bezprostředně habsburským vladařům, další potom přináší materiál k suverénním říšským oblastem s vlastními panovníky, nad nimiž byla habsburská svrchovanost odvozována z titulu římských císařů. Další členění se odvíjí od nižších politických celků, ze kterých byla obě vymezená území složena – říšských krajů. Jednotlivé kraje se potom obvykle dělí na jednotlivé suverénní říšské státy nebo dědičné habsburské země. Rakouský atlas tak obsahuje čtyři základní celky - vlastní rakouské země spolu se zeměmi českými, Burgundský kraj (tedy Spojené nizozemské provincie a Rakouské Nizozemí), mapy Itálie a nakonec mapy Uher, označované také jako Uherský atlas. Atlas Germanicus je rozdělen na kraje Bavorský, Francký, Hornorýnský, Dolnorýnský, Hornosaský, Dolnosaský, Švábský a Vestfálský. V posledním svazku jsou uloženy mapy Švýcarska. Svazky jsou potom dále rozděleny na díly podle zemí (např. Morava, Dolní Rakousy), oba atlasy dohromady obsahují 68 těchto dílů. V nich jsou obvykle na začátku uloženy celkové mapy území spolu s mapami historickými, následují mapy dílčích oblastí nebo měst, v případě většího počtu map nebo grafik seskupené vždy podle zobrazované lokality. Zvlášť potom bývají umístěna takzvaná kuriosa – rukopisné plány dolů, antických zřícenin a kamenů se starověkými nápisy. Soubory vedut, zejména z Merianovy, Vischerovy a Valvasorovy dílny, bývají někdy v díle rozptýleny podle názvů měst, jindy jsou zachovány v téměř úplném původním vydavatelském pořadí.

Struktura sbírky je zachycena v původních rukopisných katalozích, které se dochovaly až do dnešních dob. Jedná se o obsáhlé mapografické soupisy doplněné jak texty vztahujícími se k zobrazovaným lokalitám, tak někdy i obrazovým doprovodem. Moll připravil 20 rukopisných svazků, podle pergamenových vazeb zvaných bílé katalogy. U některých se dochovaly i duplikáty. Kromě definitivních bílých katalogů zůstaly i starší katalogy, novodobě vevázané do hnědé vazby, dále koncepty těchto katalogů a přehledy obou atlasů zhotovené Friedrichem Vockelem. Zvláštní zájem i po Mollově smrti budily díly katalogu zachycující uherské země. Vazby Pavla Bernarda Molla k této oblasti byly, zvláště v posledních letech utváření atlasu, velmi úzké. Jako protestant dal svého syna studovat na známé evangelické lyceum do Bratislavy a zřejmě kontakty, které tam navázal, byly příčinou vytvoření opisu části katalogu týkající se Uher. Svazek se záhy dostal do rukou předního uherského šlechtice Ference Széchényiho (jehož soukromá bibliotéka se stala základem maďarské národní knihovny nesoucí Széchényiho jméno) a vyvolal v budapešťských intelektuálních kruzích značný ohlas. Patřil totiž k prvním soupisům uherských map a snad se o něm uvažovalo i jako o podkladu pro vydání atlasu Uher. O významu mapografického soupisu pro uherské území svědčí i fakt, že se Mollova sbírka těší zájmu maďarských badatelů dodnes.