Italien war im 18. Jahrhundert in viele kleine Staaten zerstückelt. Die damalige administrative Gliederung wird auch von der Moll'schen Sammlung berücksichtigt. Das Königreich Sardinien umfasst somit auch die Wiege der dortigen Dynastie auf dem Festland - Savoyen und Piemont; Venedig enthält einen Großteil der Dalmatinischen Küste. Das größere Mailand bildet eine eigene Signatur, die anderen kleineren Gebietseinheiten in Norditalien wurden vereint. Mittelitalien ist unter dem Kirchenstaat erfasst, diese Abteilungen beinhalten auch eine Reihe von Kupferstichen Roms. Die letzten Abteilungen sind der Toskana und dem Königreich beider Sizilien gewidmet. Besonders in den Signaturen zum Gebiet Norditalien kommen handgezeichnete Karten in erhöhtem Maße vor. Die meisten wurden nach gedruckten Vorlagen angefertigt, es kann jedoch auch das Vorkommen von kartografischen Unikaten nicht ausgeschlossen werden.