Eine Sammlung von solch großem Umfang (der Katalog von Karel Kuchař verzeichnet fast 12 000 Karten und Grafiken) muss notwendigerweise weiter unterteilt werden. Als Schlüssel zur Unterteilung diente eine Karte des Habsburgerreichs des führenden deutschen Kartografen und Kartenverleger Johann Christoph Homann: Tabula Geographica Europae Austriacae Generalis. Bernhard Paul Moll teilte die Karten- und Vedutensammlung in zwei Atlanten – den umfangreicheren Atlas Austriacus und den weniger umfangreichen Atlas Germanicus. Ersterer umfasst Abbildungen der Länder, die den Habsburgischen Herrschern direkt unterlagen, der andere bietet Material zum souveränen Reichsgebiet mit eigenen Regenten, über welche die Habsburgische Oberhoheit von der römischen Kaiserwürde abgeleitet wurde. Eine weitere Unterteilung ergab sich durch die niedrigeren politischen Einheiten, aus denen sich beide Gebiete zusammensetzten – die Reichskreis. Die einzelnen Kreise werden gewöhnlich eingeteilt in souveräne Reichsstaaten oder Erbländer der Habsburger. Der österreichische Atlas umfasst somit vier grundlegende Einheiten – die Österreichischen Länder zusammen mit den Ländern der Böhmischen Krone, Burgund (also die Vereinigten und die Österreichischen Niederlande), Karten von Italien und schließlich von Ungarn. Der Atlas Germanicus ist aufgeteilt in die Besitzungen in Bayern, Franken, am Ober- und Niederrhein, in Obersachsen, Niedersachsen, Schwaben und Westfalen. Im letzten Band befinden sich Karten von der Schweiz. Die Bände sind weiter untergliedert in Teile nach Ländern (z.B. Mähren, Niederösterreich), beide Atlanten beinhalten zusammen 68 solcher Teile. Darin befinden sich üblicherweise am Anfang Übersichts- und historische Karten, dann folgen Karten von Teilgebieten oder Städten; im Falle einer größeren Anzahl von Karten oder Grafiken sind diese immer nach den abgebildeten Regionen zusammengefasst. Einen separaten Teil bilden die sogenannten Kuriositäten – handgezeichnete Pläne von Bergwerken, antiken Ruinen und Steintafeln mit altertümlichen Inschriften. Die Veduten, besonders aus den Werkstätten von Merian, Vischer und Valvasor, sind manchmal im Werk verstreut unter den Namen der Städte zu finden, manchmal befinden sie sich aber auch in fast gänzlich ursprünglicher Anordnung des Verlegers.

Die Struktur der Sammlung ist in den ursprünglichen handschriftlichen Katalogen abgebildet, die sich bis in die heutige Zeit erhalten haben. Es handelt sich um kartenbibliografische Verzeichnisse, die sowohl mit Texten zu den abgebildeten Orten als auch manchmal mit begleitenden Gemälden ergänzt wurden. Moll fertigte 20 Manuskriptbände, die nach den Pergamenteinbänden „weiße Kataloge“ genannt werden. Bei manchen sind auch Duplikate erhalten. Außer den definitiven weißen Katalogen existieren auch ältere Kataloge, die neuzeitlich braun eingebunden sind, weiter Entwürfe dieser Kataloge und Übersichten beider Atlanten, von Friedrich Vockel verfasst. Besonderes Interesse weckten auch nach dem Tode Molls die Katalogteile zu den ungarischen Ländern. Die Bände von Bernhard Paul Moll zu diesem Gebiet waren vor allem in den letzten Jahren der Entstehung des Atlas sehr schmal. Als Protestant schickte er seinen Sohn an das bekannte evangelische Lyzeum in Bratislava, und offensichtlich waren die Kontakte, die er dort knüpfte, die Ursache für die Anfertigung einer Abschrift von dem Katalogteil, der Ungarn betraf. Der Band gelangte bald in die Hände des ungarischen Adeligen Ferenc Széchényi (seine Privatbibliothek bildete die Grundlage der Ungarischen Nationalbibliothek, die Széchényis Namen trägt) und rief in den Budapester intellektuellen Kreisen beträchtlichen Widerhall hervor. Er gehörte zu den ersten Verzeichnissen ungarischer Karten und vielleicht wurde sogar in Erwägung gezogen, ihn als Grundlage für die Herausgabe eines Atlas von Ungarn zu verwenden. Von der Bedeutung des kartenbibliografischen Verzeichnisses für Ungarn zeugt die Tatsache, dass sich die Sammlung Moll bei ungarischen Forschern bis heute großen Interesses erfreut.